利用飛秒x射線晶體學(xué)揭示光系統(tǒng)II的結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)

了解光合作用現(xiàn)象背后的分子機(jī)制可以使生物技術(shù)和可再生能源領(lǐng)域取得重大進(jìn)展。光系統(tǒng)II (PSII)是一種蛋白質(zhì)復(fù)合物，在這一過(guò)程中起著核心作用，它通過(guò)催化水的氧化并利用陽(yáng)光產(chǎn)生雙氧，這是氧氣光合作用的基本步驟。盡管進(jìn)行了廣泛的研究，但PSII在水分解反應(yīng)中的結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)，特別是在原子水平和短時(shí)間尺度上的結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)，在很大程度上仍未被探索。

先前的研究對(duì)PSII在水分解反應(yīng)中發(fā)生的結(jié)構(gòu)變化提供了有價(jià)值的見(jiàn)解，主要集中在微秒到毫秒的時(shí)間尺度上。然而，在較短的時(shí)間尺度上缺乏高分辨率的結(jié)構(gòu)信息，特別是在光激發(fā)誘導(dǎo)的出氧復(fù)合物(OEC)不同狀態(tài)之間的轉(zhuǎn)換過(guò)程中，這對(duì)于理解水氧化和出氧機(jī)制至關(guān)重要。為了彌補(bǔ)這一研究缺口，日本岡山大學(xué)環(huán)境、生命、自然科學(xué)與技術(shù)研究生院跨學(xué)科科學(xué)研究所的Suga Michihiro教授和沈建仁教授于2024年1月31日在《自然》雜志上發(fā)表了一項(xiàng)研究。

研究人員利用了泵浦探針系列飛秒x射線晶體學(xué)(TR-SFX)，這種技術(shù)已知可以捕捉生物大分子的超快結(jié)構(gòu)變化，具有顯著的空間和時(shí)間精度。按照既定的方案，精心制備PSII微晶體，并進(jìn)行一次或兩次激光閃光光激發(fā)，然后用x射線自由電子激光器(XFEL)產(chǎn)生的飛秒x射線脈沖照射。“為光系統(tǒng)II生成微晶體的過(guò)程非常耗時(shí)，跨越了近五年的時(shí)間，直到發(fā)現(xiàn)被編譯和發(fā)表，”Michihiro Suga教授說(shuō)，強(qiáng)調(diào)了該項(xiàng)目投入的大量努力。通過(guò)將晶體暴露在激光照射下并捕捉不同時(shí)間延遲的x射線衍射模式，研究人員可以廣泛地跟蹤PSII的微小結(jié)構(gòu)變化，范圍從納秒到毫秒。

這些發(fā)現(xiàn)揭示了PSII在從S1到S2和S2到S3的關(guān)鍵轉(zhuǎn)變過(guò)程中復(fù)雜的結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)，以理解電子轉(zhuǎn)移、質(zhì)子釋放和底物水輸送等關(guān)鍵事件。激光照射后，YZ酪氨酸殘基的結(jié)構(gòu)發(fā)生了快速變化，表明發(fā)生了快速的電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移過(guò)程。在兩次閃光后，D1亞基Glu189附近發(fā)現(xiàn)了一個(gè)水分子，隨后轉(zhuǎn)移到O5附近的O6位置，這為在水分解反應(yīng)中加入的氧原子的起源提供了有價(jià)值的見(jiàn)解。該研究還闡明了水分子在特定通道內(nèi)的協(xié)同運(yùn)動(dòng)，闡明了它們?cè)诖龠M(jìn)底物水輸送和質(zhì)子釋放中的關(guān)鍵作用。這些觀察結(jié)果揭示了蛋白質(zhì)支架和水分子之間復(fù)雜的相互作用，突出了它們對(duì)PSII催化循環(huán)效率的協(xié)同貢獻(xiàn)。

“我們的研究結(jié)果對(duì)各個(gè)領(lǐng)域都有重大意義，特別是在人工光合作用催化劑的設(shè)計(jì)方面。通過(guò)闡明PSII中水氧化的分子機(jī)制，我們可以激發(fā)能夠通過(guò)人工光合作用有效利用太陽(yáng)能的合成催化劑的發(fā)展，”沈建仁教授在討論這項(xiàng)研究的實(shí)際應(yīng)用時(shí)解釋道。通過(guò)了解PSII的結(jié)構(gòu)動(dòng)態(tài)，我們還可以為優(yōu)化作物的自然光合過(guò)程提供策略，以提高農(nóng)業(yè)生產(chǎn)力和減輕氣候變化的影響。

這些發(fā)現(xiàn)不僅加深了我們對(duì)基本生物過(guò)程的理解，而且為解決與能源可持續(xù)性和環(huán)境保護(hù)相關(guān)的緊迫全球挑戰(zhàn)帶來(lái)了巨大的希望。讓我們希望更多的研究為綠色創(chuàng)新鋪平道路!

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